中国科学院中国科学技术大学(USTC)的董振超教授和侯建国教授将光致发光成像的空间分辨率从8 nm提高到〜8Å。这是首次通过单分子荧光成像实现亚分子分辨率。该项研究于8月10日发表在《自然光子学》上。

董教授及其同事在2013年的一项研究中成功证明了单分子拉曼光谱成像的亚纳米级空间分辨率以及纳米腔等离子体场的局部增强作用。与拉曼散射过程不同，荧光将在非常紧邻的金属附近淬灭，这将阻止SNOM在10 nm左右的分辨率发展。金属纳米腔中分子的辐射性质(荧光)直接受到纳米腔的光子密度的影响，而纳米腔的光子密度与探针尖端的结构密切相关。因此，关键在于修饰探针的结构以及纳米腔中分子的电子状态，以避免荧光猝灭并实现高分辨率的光致荧光成像。

Dong的团队进一步调整了等离子体激元纳米腔，特别是在制造和控制探针尖端的原子级结构方面。他们构建了具有原子突起的Ag尖端顶点，并将纳米腔等离子体激元共振与入射激光和分子发光的有效能量相匹配。研究人员使用了超薄介电层(三原子厚的NaCl)来隔离纳米腔分子与金属基底之间的电荷转移，实现了单分子光致发光成像的亚纳米分辨率。

理论模拟表明，当原子突起尖端和金属基底形成等离子体激元纳米腔时，纳米腔等离子体激元的共振响应和原子突起结构的避雷针效应将产生协同效应。协同效应产生强大且高度局部化的电磁场，将腔模体积压缩到1 nm 3以下，这极大地增加了状态的局部光子密度和分子辐射衰减率。这些作用不仅抑制了荧光猝灭，而且实现了亚纳米分辨率的光致发光成像。

研究人员进一步实现了具有光谱信息的亚分子分辨光致发光高光谱成像，并证明了局部等离激子-激子相互作用对亚纳米尺度上的荧光强度，峰位置和峰宽的影响。这项研究达到了人们期待已久的利用光来分析SNOM中分子内部结构的目标，并为在亚纳米尺度上检测和调节分子的局部环境以及光物质相互作用提供了一种新的技术方法。

文章来源：http://www.cunet.com.cn/kexue/202008/30577.html

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